Die Mönche vom Kloster Corvey bei Höxter haben den Nordharz missioniert. 804 gründete Karl der Große das Bistum Halberstadt. Sein Sohn, Ludwig der Fromme, 815 das Bistum Hildesheim. Die Grenze zwischen den beiden Bistümern war die Oker. Somit gehörte Harzburg über viele Jahrhunderte zum Bistum Halberstadt und bildete zusammen mit Wernigerode, Vienenburg, Lochtum, Bettingerode, Westerode und Schulenrode das Archidiakonat (heute mit einem Dekanat vergleichbar) Osterwieck.

Die eigentliche Geschichte Harzburgs und damit auch der Kirche beginnt im Jahre 1065 als König Heinrich IV den Bau der Harzburg befahl. Zusammen mit der Burg war auch ein Chorherrenstift geplant, das aber nicht zur Ausführung kam; lediglich die Stiftskirche wurde errichtet. Der Ort, wo sie stand, ist nicht bekannt.

Die Sachsen sahen in der Harzburg eine Zwingburg und belagerten sie. Im Frieden von Gerstungen wurde die Schleifung aller Burgen im Harzraum beschlossen. Die geistlichen Gebäude sollten bestehen bleiben. 1074 wurde jedoch alles zerstört. 1077 mußte Heinrich IV seinen Bußgang nach Canossa antreten.

Kaiser Friedrich Barbarossa ließ die Harzburg wieder aufbauen. Burggrafen wurden die Herren von Wohldenberg. 1388 wird erstmals eine Burgkapelle erwähnt. Sie war dem HI. Matthäus geweiht. Anfang des 16. Jahrhunderts wird die Kapelle in "Liebfrauenkirche" umbenannt. Sie entwickelt sich zu einem großen Wallfahrtsort. 1573 - nachdem das Fürstentum Wolfenbüttel endgültig die Reformation durchgeführt hatte - wurde die Marienverehrung verboten, die Kapelle diente jetzt dem lutherischen Gottesdienst. 1650 wurde sie endgültig abgebrochen.

1834 kamen die Katholiken aus dem Herzogtum Braunschweig zum Bistum Hildesheim. Noch 1876 wurde die Zulassung eines katholischen Geistlichen für Harzburg abgelehnt. 1877 - fast auf den Tag genau 800 Jahre nach Canossa - konnte der Missionspriester Bernhard Krebs aus Stade den ersten Gottesdienst im Missionshaus in Schlewecke feiern. 1880 wurde die neue Kirche in Bündheim geweiht. Der Pfarrer von Bündheim war für die Katholiken in Neustadt-Harzburg, ab 1892 "Bad Harzburg" zuständig. Der Zustrom der Vertriebenen aus dem Osten und die drängenden Wünsche der Kurgäste machten den Neubau einer Kirche in Bad Harzburg notwendig.

Am 17. Dezember 1961 weihte Bischof Heinrich Maria Janssen die Liebfrauen-Kirche feierlich ein und stellte sie unter den Schutz der Gottesmutter.

Im Haus wurde im Untergeschoss ein Betsaal und im 1. Stock eine Wohnung für den Geistlichen eingerichtet. Am 21. Januar 1877 wurde die erste heilige Messe gefeiert. Und somit war der langgehegte Wunsch der Katholiken im Amt Harzburg in Erfüllung gegangen. Mit Freude und Stolz haben sie ihren ersten Seelsorger mit den Worten begrüßt: "Gott Dank, nun haben wir einen Priester in unserer Mitte und eine geordnete Seelsorge." Schon bald konnte das Missionshaus die vielen aktiven Gläubigen nicht mehr fassen. Der rührige Pastor Krebs fand ein Grundstück in Bündheim, er sammelte unermüdlich Spendengelder. Der Bau der St.-Gregor-Kirche wurde in Angriff genommen. Aber das ist eine andere Geschichte...